用于能源应用领域的新型MOF吸附剂的计算研究进展

张明 2024-02-06

金属有机框架(MOF)是一类由分子单元精确合成的纳米多孔材料,可以在许多能源技术中发挥关键作用，包括碳捕获、分离以及能源载体的储存等。英国伦敦大学Peyman Z. Moghadam教授、韩国釜山国立大学Yongchul G. Chung教授和美国西北大学Randall Q. Snurr教授报道了新型MOF或现有MOF吸附剂新应用的计算研究进展。分子模拟有助于在分子水平上理解MOF中的吸附行为，现在已有计算模型可预测MOF的吸附特性，并且预测与实验结果基本一致。本文回顾了一些用于分离和储存能量相关分子的MOF吸附剂的预测设计和发现，以探索是否可以在实验室合成和表征之前能够通过计算发现新的MOF。同时介绍了一些已经被证实并且发现了新吸附剂的计算方法，还讨论了高通量计算筛选和机器学习的作用。这些工具加速了现有MOF新应用的发现，并且现在已有几个通过计算发现的新MOF。

金属-有机框架(MOF)是一种典型的多孔材料，在储能、气体分离、二氧化碳捕获、催化、传感器、吸附和药物输送等领域内的研究颇多。因为通过实验发现新MOF的方法既昂贵又低效，于是研究人员开始通过大规模的计算筛选数据库来发现新MOF。该技术的实现有两个主要原因:一是计算速度、模拟算法和模型精度的进步使得对材料中的吸附进行定量预测成为可能；二是MOF的合成和活化的改进提供了对其关键性能的精细控制，如结晶度、孔隙度、形貌和表面化学等。这两项进展的结合提供了强有力的作用，其中宏观行为和相关分子水平性质的预测可以为 MOF的目标设计提供指导，提高在实验室中实现设计的成功率。本文介绍了过去二十年中通过计算机辅助开发MOF取得的成功(图1)和通过高通量计算和机器学习辅助筛选多孔材料数据库这一新兴领域。研究理论和实验的结合不仅提高了对吸附行为的理解，而且有助于发现新的MOF材料。

ML模型预测MOF中吸附特性存在一些挑战。如能量直方图不包括MOF内能量的任何空间信息，只包括具有给定能量的MOF单个晶胞的体积分数。另一个普遍适用于计算筛选的问题是，研究论文中经常缺少合适的文档。完整的文档应该包括训练和测试中要使用的全套材料，并且最终ML模型的细节应包括超参数和如何调整，以及关于底层分子模拟的完整信息，包括力场参数，模拟长度等。

总之，现代分子模拟技术可以很准确地预测H₂、CH₄和CO₂等分子在许多材料中的吸附，无论是单组分还是混合物。还能利用现有MOF结构的可用数据库，在高通量模式下进行计算筛选，以快速找到所需的材料。这对于快速发现现有材料的新应用非常有用。当筛选假设的MOF时，很容易提出在实验室中很难合成的MOF。计算研究人员和合成MOF化学家之间更多的合作有助于改善这种情况。另外可以将预测的MOF稳定性纳入筛选过程。

未来的ML模型也可以通过训练来发现合成新MOF所需的条件，或者优化反应条件来合成纯度更高、结晶度更高或吸附量更高的MOF。可以利用数据库和已发表文献中的大型实验数据集来开发ML模型。在发现假设或新的MOF与确定合理的合成路线之间架起桥梁，这样可以真正指导实验并加速MOF的发现。其中开源代码和数据库极大地加速了这一领域的进展。这些资源使研究人员能够建立在先前工作的基础上更快地推动该领域向前发展。

内容来源：网络

责任编辑：展源

审　　核：何发

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