针对上述挑战,厦门大学的王野教授、程俊教授、谢顺吉教授和中国科学技术大学的姜政教授等人在Nature Communications发表论文,该团队发现了一种合适的纳米复合电催化剂,其具有丰富的Cu2O-Cu0界面,在MEA体系中实现共进料H2O的作用,以促进CO2RR过程中C2+化合物的形成。
研究表明,在Cu0纳米颗粒催化剂上,共进料H2O对C2+的形成没有影响,但在含有丰富Cu2O-Cu0界面的纳米复合材料上,共进料H2O对C2+化合物的CO2RR有显著的积极影响,并抑制H2的析出。
在优化的水压力下,作者在全电池MEA电解槽中实现了1.0 A cm-2的电流密度和19%的单次C2+产率,以及80%的C2+法拉第效率(主要是C2H4和C2H5OH)。当电流密度为800 mA cm-2时,C2+形成的全电池能量转换效率(ECE)可达到31%,在250 mA cm-2下,该体系至少稳定350小时。C2+化合物(C2-3烯烃和氧合物)的摩尔碳基选择性和产率分别达到83%和19%,在较苛刻的反应条件下优于热催化体系。
Operando表征证实了在安培级电流密度下,CO2RR过程中Cu+与Cu0共存。
作者提出了Cu+位形成的原位再氧化机制。具有Cu+位点的催化剂促进H2O的活化,促进了CO和CHO的吸附形成,从而有利于C−C通过*OCCHO与C2+化合物的偶联,从而显示出共进料H2O对C2+生成的显著促进作用。
评论
加载更多