然而,WBG钙钛矿在光、热、湿和电场等外界刺激下,往往会发生严重的卤化物偏析、相分离和离子迁移,从而导致WBG钙钛矿的光电性能和稳定性下降,限制了器件的效率和使用寿命。为了解决上述问题,人们开发了多种策略,如组分工程、缺陷钝化和界面工程等。这些研究都能显著提高单结WBG PSCs及其衍生的TSCs的效率和稳定性。一旦TSCs的效率超过单结器件,该技术的商业化将变得可行和有吸引力。然而,在TSCs在实际应用中,其潜在的铅泄漏仍然是公众担忧的重要问题。遗憾的是,目前还没有关于减轻各种TSCs的铅泄漏和提高环境可持续性的研究报道。近年来,人们开发了多种策略来抑制受损PSCs的铅泄漏,包括优化封装技术,采用铅捕获材料作为功能层,以及用铅隔离材料修饰钙钛矿层。环糊精、卟啉和冠醚等大环化合物已被广泛探索并用于抑制钙钛矿基光电器件中的铅泄漏。这些大环化合物在稳定前体、晶格匹配和主客体络合等方面也表现出独特的优势,有利于全面提高PSCs的效率、稳定性和可重复性。例如,吴武强教授团队之前报道的由2-羟丙基β-环糊精(HPβCD)和1,2,3,4-丁烷四羧酸(BTCA)组成的内嵌交联超分子复合物用于制备更高效,耐用和可重复的PSCs。通过HPβCD-BTCA配合物与Pb2+之间强大的多齿化学配位,在很大程度上防止了铅泄漏,并降低了铅毒性。到目前为止,几乎所有关于铅泄漏抑制的报道都局限于调整纯碘基单结PSCs中铅吸收剂与铅离子之间的化学相互作用。目前还没有研究工作集中在减少严重依赖混合I/Br基WBG钙钛矿成分的TSCs中的铅泄漏。研究者们只考虑了铅捕获材料与铅离子之间的化学配位,没有考虑螯合分子与不同卤素离子(I或Br)之间的结合能力。需要注意的是,铅离子的解离通常是由相对较弱的铅-卤素键断裂引发的。因此,卤素离子的稳定和抑制卤化物空位的形成也会对铅的整体固定效果产生重大影响。此外,不受控的混合卤化物离子迁移会加速WBG钙钛矿膜的降解,从而增加铅泄漏的风险。因此,迫切需要开发一种新的化学修饰策略,即探索一种多功能分子,以同时稳定WBG钙钛矿中的铅离子和混合卤素,这不仅有利于提高器件的效率和稳定性,而且能在很大程度上减少TSCs中的铅泄漏。
近日,来自中山大学的吴武强教授,第一作者为杨梅芳博士,在知名国际期刊Angew. Chem. Int. Ed.上发表题为“Chemical Synergic Stabilization of High Br-Content Mixed-Halide Wide-Bandgap Perovskites for Durable Multi-Terminal Tandem Solar Cells with Minimized Pb Leakage”的研究文章。他们开发了一种通用的化学协同配位策略,即使用优于传统的电中性环糊精的阳离子β-环糊精(C-βCD)作为螯合剂,能够在高溴含量混合卤化物WBG钙钛矿中协同稳定卤素离子并增强铅固定效果(图1)。C-βCD辅助的化学协同修饰作用有效地抑制了卤化物偏析和相分离(图2),从而形成了具有化学均匀性和光电性能增强的高质量WBG钙钛矿薄膜。无论钙钛矿成分或器件结构如何,C-βCD改性均可提高WBG钙钛矿基单结或多结太阳电池11%–33%的光伏性能(图3)。由于C-βCD优异的化学改性、缺陷钝化和内部化学封装效应(图4),目标WBG PSCs在连续AM 1.5G光照1200小时后,能够保持初始PCE的93.7%(图3)。严重损坏的器件浸泡在水中1小时后仅有5.63 ppb的铅泄漏。首次展示了优化后的基于WBG钙钛矿子电池的TSCs可实现93.4%的铅固存效率(图5),为其实际应用铺平了道路,并普及了商业推广的意义。这项工作为稳定混合卤化物WBG钙钛矿和增强其多功能性以制备高效、耐用和可持续的TSCs提供了新的见解。
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实验室是科技创新的基础条件和成果产出源泉。十四五以来,国家着力打造战略科技力量,推进国家实验室建设和国家重点实验室体系重组,数字化、智能化、自动化赋能生物科技快速发展,掀起了科研领域创新变革的浪潮。
作者:展源
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