近期,陕西中医药大学药学院硕士研究生朱梦贞在国际顶级学术期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》(中科院1区TOP,IF:20.2)上发表了题为“The electron shuttle of aloe-emodin promotes the Cu-FeOOH solid solution photocatalytic membrane to activate hydrogen peroxide for the degradation of tannic in traditional Chinese medicine wastewater”的最新研究成果。近年来,随着中药产业的快速发展,中药废水的排放量也在不断增加。中药废水里含有糖类、有机酸、生物碱、酚类、胺类、淀粉和鞣质等有机物,具有组成复杂,有机物浓度高,浊度高,pH值波动大,化学需氧量(COD)和生化需氧量(BOD)高等特点。
膜分离技术具有过程简单、节能高效、绿色环保等特点,是国内外公认的最有发展前景的高新技术之一。在中药制药废水处理过程中,膜技术可有效降低废水中的固体悬浮物、化学需氧量高的污染物。
但长期使用膜分离技术处理中药废水时,其中的大分子物质(如鞣质、果胶、淀粉、蛋白等)容易粘附在膜表面,在膜孔周围积聚,或渗入膜的内部结构,造成膜污染。
基于此,结合膜分离技术和光芬顿技术的优势,本文报道了一种新型光催化膜,利用芦荟大黄素(AE)作为助催化剂,与Cu-FeOOH固溶体复合后将AE/Cu-FeOOH光催化剂负载在PVDF膜上,用于降解中药废水中的大分子物质鞣质。
通过各种光谱表征和光电性能测试,证实了AE/Cu-FeOOH-PVDF具有较高的光生载流子分离和迁移效率,同时抑制了光生电子空穴间的复合。
在光芬顿条件下,60 min内鞣质的降解率可达95.69 %;即使过滤6小时的鞣质溶液,AE/Cu-FeOOH-PVDF膜仍保持517 L m-2 h-1 bar-1的高通量。
此外,AE/Cu-FeOOH-PVDF还能降解虎杖和大黄提取废水中的鞣质,8 h光芬顿降解条件下COD的去除率分别为93.3%和78.63%。
利用DFT计算揭示了Cu掺杂、Cu-FeOOH结构如何共同促进了H2O2的活化,证实了Cu-FeOOH具有较好的吸附性能和活化H2O2的能力。
研究机理表明AE作为助催化剂,具有电子穿梭体作用,可通过向Cu-FeOOH中提供e-,加速Fe(III)/Fe(II)和Cu(II)/Cu(I)的氧化还原过程,进而产生更稳定的活性自由基促进污染物的降解。
陕西中医药大学药学院硕士研究生朱梦贞为文章的第一作者,陕西中医药大学为第一作者单位,导师李佳佳副教授与长安大学王其召教授、陕西中医药大学唐于平教授为共同通讯作者。该研究得到国家自然科学基金项目、陕西省科技厅项目的支持。
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